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                                                            不同燃燒氣氛條件下SCR煙氣脫硝性能實驗研究

                                                            發布者:河北誠譽環境工程有限公司發表時間:2019-08-12

                                                              與空氣氣氛燃燒條件下相比,富氧(O2/CO2)燃燒能減少NOx等污染物的排放。目前,控制NOx排放主要采用選擇性催化還原(SCR)煙氣脫硝技術。關于空氣燃燒的SCR脫硝技術,國內外大量學者進行了深入研究。



                                                              劉武標研究表明SCR脫硝存在最佳反應溫度范圍和最佳NH3/NOx摩爾比;高巖利用工業試驗臺定量研究了脫硝效率最高時所對應的最佳溫度;趙曉軍認為煙氣中的高體積分數的CO2,H2O和氧氣含量會對SCR脫硝性能產生影響;Brandin認為CO2會抑制釩欽基催化劑的脫硝活性。

                                                              關于富氧燃燒條件下SCR脫硝技術,陳松濤的實驗結果表明,CO2的存在會抑制催化劑的脫硝反應,且隨著CO2的體積分數的增加,抑制作用越強烈,但是不會導致催化劑的失活;趙棟等人通過實驗研究表明氧氣、二氧化硫以及溫度會對脫硝產生影響。

                                                              本文以淮南煙煤為例,經計算得到富氧(體積比:VCO2/VO2=70:30) , VO2/VCO2(體積比:VCO2/VO2=79:21)以及空氣(體積比:VCO2/VO2=78:21)燃燒條件下的煙氣成分,通過模擬O2/CO2煙氣成分,在實驗室活性測試平臺上研究了氨氮比a、反應速率常數k、反應時間T、入口NO初始的質量濃度CNO以及煙氣成分中H2O和O2含量對SCR催化劑脫硝性能的影響。

                                                              1 脫硝效率計算

                                                              根據有氧條件下脫硝反應原理可得:


                                                              脫硝效率計算式為:



                                                              為進一步研究SCR煙氣脫硝性能,在實驗室活性測試平臺上進行了實驗研究,由阿累尼烏斯定律可知,反應速率常數k與溫度呈正相關關系,實驗中可用溫度大小來表征k的變化,而當催化劑面積一定時,煙氣在催化劑反應時間T與表觀速度呈倒數關系,表觀速度為煙氣流量與催化劑表面積之比,實驗中可用表觀速度的大小來表征丁的變化,由此實驗過程中分別對氨氮比、溫度、入口NO的質量濃度、表觀速度條件下催化劑的脫硝效率進行了測試,以研究氨氮比α、反應速率常數k, NO初始的質量濃度CNO以及反應時間T對SCR煙氣脫硝性能的影響。

                                                              2脫硝性能實驗

                                                              實驗樣品取自廣東旺隆電廠的新蜂窩煤狀催化劑,該催化劑為釩欽基催化劑,其基本成分為TiO2,V2O5, WO3等,實驗將整塊催化劑切為總長為0. 2m,單孔孔徑寬0. 0074m,單孔孔徑高0. 0074 m的5孔x5孔的試驗塊,其催化劑表面積為0.150m2。

                                                              2.1實驗室活性測試平臺

                                                              實驗在SCR催化劑活性測試平臺上進行,測試平臺示意圖參見文獻圖30該實驗裝置由配氣系統、給水系統、混合器、加熱系統、催化劑反應器和煙氣分析儀組成。實驗氣體CO2,N2,NO,O2,H2O、和NH3,其中CO2為富氧氣氛下的載體(空氣下N2為載體),H2O由給水系統的微量水泵抽入汽化器進行汽化,其余氣體均由配氣系統完成,通過氣瓶壓力與流量的控制,調節模擬煙氣的成分含量;旌掀鞯淖饔檬浅齆H3外的氣體進行充分混合,混合后的氣體通入預熱器加熱至一定溫度,NH3在加熱電爐前加入,與混合氣體一起進入反應器,反應器為長1500 mm,截面52 mm x 52 mm方形的鋼制套筒,豎直置于電爐中,實驗前將已制好的試樣塊放置于反應器中心。電爐由4段加熱組成,使實驗氣體加熱至要求溫度,并保持反應器溫度均勻。反應氣體在催化劑中發生反應,催化劑的溫度由伸入催化劑中心E型熱電偶進行測量,并將測出催化劑的溫度顯示在臺架儀表上。通過調節電爐溫度使反應器內催化劑層溫度達到設定值。反應后的煙氣進行降溫干燥處理,再通過NGA2000煙氣分析儀進行煙氣分析。

                                                              2.2煙氣成分模擬

                                                              模擬燃燒氣氛下的煙氣成分作為實驗氣體,淮南煙煤煤質分析參見文獻表1。在過量空氣系數α為1.1時,經計算得到富氧和空氣燃燒條件下的煙氣成分參見文獻表2?梢钥闯,富氧燃燒生成的煙氣量明顯比空氣氣氛下少0.561 m3/kg。脫硝入口NOx參考典型富氧燃燒鍋爐脫硝入口煙氣參數,由于NOx中主要是NO,因此脫硝入口NO的質量濃度取300 mg/m3,同時為研究方便,空氣氣氛下NO也均取300mg/m3。由于受活性測試平臺配氣系統的限制,模擬富氧燃燒氣氛下煙氣成分時,實驗氣體包括CO2,NO,NH3,O2和H2O,而空氣氣氛下則為N2,NO,NH3, O2和H2O,實驗設計表觀速度為20 m/s,則氣體總流量為49. 99 L/min 。

                                                              2.3實驗工況及方法

                                                              通過模擬富氧和O2/CO2條件下煙氣成分,研究了氨氮比、溫度、入口NO的質量濃度CNO,i,表觀速度、煙氣中H2O和O2對脫硝效率的影響。并與空氣氣氛進行對比,具體的實驗工況如表1所示。

                                                              實驗時先通CO2(空氣下為N2)設置加熱器的升溫速率為10℃/min升至設定溫度,待溫度保持穩定,通入NO氣體,待NO的的質量濃度穩定后,記錄NO的質量濃度為初始NO的質量濃CNO,i再通入實驗氣體NH3, O2以及H2O進行反應,待反應后的NO的質量濃度趨于穩定后,記錄NO的質量濃度CNO,由式(2)計算出脫硝效率。

                                                              表1脫硝性能實驗工況


                                                              為了保證實驗數據的可靠性和準確性,在實驗數據穩定30 min后記錄數據。

                                                              3脫硝效率分析

                                                              3.1氨氮比、溫度、CNO,i、表觀速度

                                                              圖1為3種氣氛下氨氮比、反應溫度、入口NO質量濃度CNO和表觀速度對SCR煙氣脫硝效率的影響。

                                                              由圖1(a)可知,氨氮比和SCR煙氣脫硝效率均呈正相關。這是因為氨氮比增加時相當于氨的質量濃度增加,根據反應速率方程:r=kAaBb了,氨的質量濃度增加將導致反應速率增加,在表觀速度不變情況下,反應更徹底,脫硝效率就越高。但隨著氨氮比的繼續增加,脫硝效率增加的幅度逐漸減小,這是由于氨的質量濃度過高使NH3分子不能吸附在催化劑上與NO發生反應而直接逸出。






                                                              圖1主要影響因素對脫硝效率的影響

                                                              由圖1(b)可以知,在290℃~380℃內,SCR煙氣脫硝效率均隨著溫度的升高而增大,這是由于溫度升高,結合公式(1)定性分析,可知反應速率常數增加,脫硝效率是增加的;另一方面,根據打一散系數計算公式(具體公式參見文獻公式(3),當反應溫度增加時,煙氣中NO和NH3的打一散系數也增加,使催化劑上吸附更多的NO和NH3,促進氨氮反應的進行。但脫硝效率的增長速率減小,這是由于在高溫區域,氨發生氧化反應,使參與脫硝反應的氨量減少;同時高溫下SO2具有較高的轉化率,會在催化劑活性位上產生競爭吸附,且溫度越高,吸附作用越強。

                                                              由圖1(c)可知,3種氣氛下,CNO由240 mg/m3增加到340 mg/m3,SCR脫硝效率都僅變化了1%左右,可以看出CNO變化對脫硝效率影響較小。根據公式分析可知,入口NO初始質量濃度NO的增大,其脫硝效率會相應增加;另一方面由于實驗室模擬的煙氣成分相對純凈,煙氣流經催化劑表面時擾動不強,造成不能在催化劑上與NH3發生反應而直接逸出,表現為催化劑對NO的質量濃度適應性不足,使得脫硝效率降低。

                                                              由圖1(a)可知,模擬O2/CO2煙氣下,當表觀速度由16 m/s增加到22 m/s時,SCR脫硝效率下降了約8%,可以看出,脫硝效率隨著表觀速度的增加而降低,影響比較明顯,這是因為表觀速度越大,煙氣在催化劑內停留時間越短,氨氮催化反應作用時間越短,則脫硝效率越低。但隨著表觀速度進一步增大,其脫硝效率下降趨勢卻是減小的,這主要是由于表觀速度越高,煙氣與催化劑接觸時間就越短,且由于氣體擴散系數存在差別,導致擾流增強,增大了NO分子與催化劑表面的接觸機會,從而促進了脫硝反應的進行,這在一定程度上減緩了隨著表觀速度增加其脫硝效率降低的速度.

                                                              3.2煙氣中H2O和O2體積分數

                                                              圖2為模擬O2/CO2和空氣兩種氣氛下煙氣中H2O和O2對SCR脫硝效率的影響情況。

                                                              由圖2(a)可知,隨著煙氣中的H2O從5%上升到15%,在不同燃燒氣氛下,SCR煙氣脫硝效率均隨著水分的增加而減小,且減小幅度越來越大,這是由于煙氣中水在活性位上與氨發生竟爭吸附,且H2O的含量越多,竟爭吸附作用越強,從而抑制了NH3的吸附,降低了脫硝效率。但當水的體積分數由15%調整到5%,此時SCR煙氣脫硝效率也基本恢復到初始水平,說明H2O對脫硝反應的抑制作用是暫時的,可恢復的,這是因為NH3的吸附為物理吸附。




                                                              圖2煙氣成分對脫硝效率的影響

                                                              由圖2(b)可知,當煙氣中O2的體積分數從2%上升到8%,在不同燃燒氣氛下,SCR煙氣脫硝效率均隨著O2體積分數的增加而升高,這是因為O2能夠通過打一散到達催化劑表面,并吸附在催化劑內孔道中參與反應,氧氣的體積分數越高越有利于氨氮脫硝反應。研究表明NO在催化劑上的活性中間體是由O2解離吸附產生的O,吸附態O越多,NO轉化率越高。但隨著O2體積分數繼續增加,脫硝效率增加的幅度不斷減小。這是因為當氧氣體積分數增加到一定程度時,催化劑表面吸附飽和,NO轉化率變緩慢。但當O2的體積分數由8%調整到2%,其脫硝效率恢復到初始水平,說明氧氣的體積分數對脫硝效率與催化劑活性的提升不是永久性的,這是由于氧氣體積分數的降低導致氧氣解離吸附產生的O的減少。

                                                              不同氣氛下氨氮比、溫度、CNO,i,表觀速度以及煙氣中的H2O和O2對SCR煙氣脫硝效率的變化規律基本一致,說明CO2對脫硝性能作用與上述因素無關。在相同實驗工況下,與空氣氣氛相比,O2/CO2氣氛下SCR煙氣脫硝效率降低了7%一8%,這主要是因為CO2使NH3與NO的打一散能力減弱,從而抑制了SCR煙氣脫硝性能.

                                                              4結論

                                                              (1)隨氨氮比、溫度的增加,脫硝效率升高,且增長速率逐漸降低;表觀速度增加時,脫硝效率減小,且增長速率逐漸降低;而CNO對SCR脫硝效率的影響較小,這主要是由于實驗條件下NO分子不能在催化劑上與NH3發生反應而直接逸出。

                                                              (2)富氧以及O2/ CO2煙氣中高體積分數的CO2會抑制催化劑脫硝性能,且該抑制作用與其影響脫硝性能的主要因素包括氨氮比a、反應速率常數k、反應時間T關系不大。

                                                              (3)煙氣中的H2O也會對脫硝效率與催化劑活性產生抑制作用,其抑制程度與煙氣中CO2的體積分數無關,且該抑制作用是暫時的,可恢復的,因此降低脫硝系統入口處H2O的含量是提高脫硝效率的一種方法。

                                                              (4)提高煙氣中氧氣體積分數會提升脫硝效率與催化劑活性,但是提升效果會逐漸減弱,存在極值點,且提升效果與CO2無關,當氧氣體積分數降低后催化劑活性也會降低到原有水平。

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